Дебютировал в кино еще первокурсником театрального училища в 1964 ("Раненый" Я. Насфетера). В 1965 сыграл сложнейшую роль в экранизации романа Ст. Жеромского "Пепел" (Popioly), осуществленной Анджеем Вайдой, и явный успех этой трудной работы послужил началом великолепного взлета карьеры актера. До конца 60-х годов определилось разностороннее дарование Ольбрыхского, способного и на сложные психологические роли современников, например, в фильме "Структура кристалла" (Struktura Krysztalu, 1968) К. Занусси, и на фактурные исторические роли, сыгранные в фильмах "Графиня Коссель" Е. Антчака (1968), "Пан Володыевский" (Pan Wolodyjowski, 1969) Гофмана, и острохарактерные комедийные - "Охота на мух" (Polowanie Na Muchy, 1969) А. Вайды. Становится любимым актером Анджея Вайды, появляясь во многих его знаменитых фильмах: "Все на продажу" (Wszystko Na Sprzedaz, 1969); "Пейзаж после битвы" (Krajobraz Po Bitwie, 1969); "Березняк" (Brzezina, 1970); "Свадьба" (Wesele, 1973) по Выспяньскому; "Земля обетованная" (Ziemia Obiecana, 1974) по Реймонту; "Барышни из Вилько" (Panny z Wilka, 1979).
70-е годы отмечены обилием крупных ролей в фильмах других режиссеров: "Потоп" (Potop) по Сенкевичу (1974, Гофман), "Семейная жизнь" (Zycie Rodzinne, 1971, Занусси) и др. Особое место в творчестве Ольбрыхского занимают фильмы венгерского режиссера Миклоша Янчо "Агнец божий" (Egy Barany, 1970); "Пацифистка" (La pacifista, 1971), в прихотливую творческую манеру которого актер сумел органично вписаться.
Интернациональная карьера Ольбрыхского получает бурное развитие в 80-е годы, когда он играет сложные роли в фильмах крупных западноевропейских режиссеров: К. Лелуша - "Одни и другие" (Les uns et les autres, 1980), Дж. Лоузи - "Форель" (La truite, 1982), Маргарете фон Тротта - "Роза Люксембург" (Rosa Luxemburg, 1985), а также М. Болоньини, М. Андерсона, Ж. Руффио. (Рек.: ) Исполнил небольшие, но выразительные роли в фильмах "Невыносимая легкость бытия"(The Unbearable Lightness of Being, по Кундере, 1987, Ф.Кауман) и "Я - Иван, ты - Абрам" (Moi Ivan, Toi Abraham, 1992, И. Зоберман). Мастер польского кино, чрезвычайно известный во всем мире. Впрочем, роль в одной из новелл "Декалога" К. Кесьлевского (Dekalog 3, 1989) - сложная психологическая роль современного польского интеллигента - доказала, что Ольбрыхский нисколько не отдалился и от трудных национальных проблем современной Польши.